Además de primo de Juan Carlos I, le unía a Carlos de Borbón-Dos Sicilias, una gran amistad con él, no en vano cursaron bachillerato juntos en  la finca Las Jarillas. En 1994, el rey le otorgó el título de Infante, aunque siguió ostentando simultáneamente la jefatura de la corona Dos Sicilias.

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Carlos de Borbón-Dos Sicilias, en 2013, después de haber sufrido un ictus.

Respecto a su vida personal, debemos señalar que contrajo matrimonio en 1965 con Ana de Orleans, hija del Conde de París, en aquellos momentos, y aspirante al trono de Francia, e Isabel de Orleans-Braganza. De su matrimonio nacieron cinco hijos, Cristina, María, Pedro, Inés y Victoria. Quizás la más conocida de todos sea la mayor, quien, junto a su marido, Pedro López Quesada, mantiene una estrecha relación con los actuales reyes, Felipe y Letizia. También es muy amiga de la infanta Cristina.

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En 2014, en su última aparición pública con su primo, el rey Juan Carlos I.

Como decimos, Carlos de Borbón-Dos Sicilias será inhumado, por expreso deseo del rey Felipe VI, el próximo jueves en el Panteón de Infantes del Monasterio de San Lorenzo de El Escorial. Así lo ha hecho saber mediante un comunicado su hijo, Pedro de Borbón-Dos Sicilias: «De acuerdo con la familia y por deseo de Su Majestad el Rey, los restos mortales de mi padre serán trasladados en las próximas horas al Real Monasterio de San Lorenzo de El Escorial, donde será velado».

Ese mismo jueves tendrá lugar allí una misa ‘corpore inspulto’ de carácter estrictamente familiar y después será enterrado en el Panteón de Infantes de San Lorenzo de El Escorial. La familia informará próximamente de cuándo se celebrará una misa funeral.

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En 2004, con su mujer, Ana de Orleans, en la boda de Felipe y Letizia.